激光輔助電子散射 (Laser-assisted electron scattering, LAES) 是一種光-物質(zhì)相互作用過程，可促進(jìn)強(qiáng)光場(chǎng)和自由電子之間的能量轉(zhuǎn)移，迄今為止僅在氣相中觀察到。由格拉茨技術(shù)大學(xué)領(lǐng)導(dǎo)的這些發(fā)現(xiàn)為超快速電子顯微鏡打開了新的大門。

     研究具有高時(shí)空分辨率的原子尺度過程是理解和開發(fā)材料的關(guān)鍵。雖然已經(jīng)開發(fā)出脈沖光源來提供阿秒時(shí)間分辨率，但光波的衍射極限阻止了十納米范圍以下的空間分辨率的提高。相比之下，電子探針由于其皮米德布羅意波長(zhǎng)而允許亞原子空間分辨率，并且可以實(shí)現(xiàn)高時(shí)間分辨率。電子脈沖的時(shí)域整形基于電磁輻射和自由電子之間的能量轉(zhuǎn)移，這體現(xiàn)在各種現(xiàn)象中，例如韌致輻射、史密斯-珀塞爾輻射、切倫科夫輻射或康普頓散射。此外，電子-光子耦合是開發(fā)自由電子激光器或高諧波產(chǎn)生等新型光源以及高諧波光譜或激光誘導(dǎo)電子衍射等超快結(jié)構(gòu)探測(cè)的關(guān)鍵。雖然少數(shù)和亞飛秒電子脈沖和脈沖串可以通過光場(chǎng)操縱產(chǎn)生，但這些電子脈沖可實(shí)現(xiàn)的時(shí)間分辨率受到速度色散和庫(kù)侖排斥的影響。

       LAES (Laser-assisted electron scattering) 是一種光-物質(zhì)相互作用過程，通過結(jié)合電子脈沖的時(shí)域成形和結(jié)構(gòu)探測(cè)，為時(shí)間分辨電子探針提供了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。在 LAES 中，在存在強(qiáng)激光場(chǎng)的情況下從中性原子或分子散射的自由電子可以通過光子能量的倍數(shù) (±nℏω) 增加（逆軔致輻射）或減少（受激軔致輻射）其動(dòng)能。散射物體的結(jié)構(gòu)信息編碼在加速/減速電子的角度分布中。重要的是，能量調(diào)制僅發(fā)生在短激光脈沖與樣品中更長(zhǎng)的電子脈沖重疊的時(shí)間窗口內(nèi)。因此，LAES 可以被視為一種光學(xué)門控技術(shù)，它允許在精確定義的時(shí)間記錄散射快照。LAES 在電子動(dòng)力學(xué)時(shí)間尺度 (<10 fs) 下以亞粒子空間分辨率 (~1 pm) 分析結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)的能力最近在氣相中得到證明。其他強(qiáng)場(chǎng)現(xiàn)象如高次諧波產(chǎn)生已從氣相擴(kuò)展到固態(tài)系統(tǒng)，提供對(duì)阿秒電子動(dòng)力學(xué)和能帶結(jié)構(gòu)中的非平衡情況的深入了解。此外，從固體表面證明了激光輔助光電效應(yīng)，允許以阿秒分辨率繪制電子發(fā)射過程。相比之下，LAES 電子探測(cè)遠(yuǎn)離其起源的中性點(diǎn)結(jié)構(gòu)，到目前為止，它已經(jīng)避開了凝聚相中的觀察，因此它在高粒子密度下推進(jìn)時(shí)間分辨結(jié)構(gòu)探測(cè)的潛力仍未得到探索。

      來自格拉茨技術(shù)大學(xué)的Koch和他的團(tuán)隊(duì)與維也納工業(yè)大學(xué)光子學(xué)研究所和東京都立大學(xué)化學(xué)研究所的研究人員合作，現(xiàn)在首次證明在凝聚態(tài)物質(zhì)中也可以觀察到激光輔助電子散射，特別是在超流氦。

超流氦導(dǎo)致成功

       為了在核殼系統(tǒng)的液氦殼內(nèi)通過 LAES 測(cè)量電子的能量增益，研究人員使用飛秒激光脈沖進(jìn)行強(qiáng)場(chǎng)光電離，并比較在相同激光脈沖條件下記錄的兩個(gè)光電子光譜：首先，ATI裸露的氣相原子/分子的光譜，其次是用嵌入 HeN 中的相同原子/分子獲得的 LAES 光譜。

        研究人員在幾納米直徑 (3-30 nm) 的超流體氦液滴中進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，他們?cè)谄渲屑虞d了用作電子源的單個(gè)原子（銦或氙）或分子（丙酮）——這是一個(gè)專業(yè)領(lǐng)域在研究所。自由電子可以在液滴內(nèi)幾乎沒有摩擦的情況下移動(dòng)，并且在光場(chǎng)中吸收的能量比它們?cè)谂c氦原子碰撞中損失的能量多。由此產(chǎn)生的加速度允許觀察更快的電子。

       這些實(shí)驗(yàn)可以與維也納工業(yè)大學(xué)的強(qiáng)場(chǎng)過程專家 Markus Kitzler-Zeiler 合作進(jìn)行解釋，并且 LAES 過程通過東京都立大學(xué)的 Reika Kanya 的模擬得到證實(shí)。該研究成果發(fā)表在 Nature Communications上。

超流氦中 LAES 過程的示意圖：電子與材料樣本（紅星）碰撞，從而從光場(chǎng)中吸收能量并改變其方向。

       將來，LAES 過程將在各種材料的薄膜中進(jìn)行研究，也在氦液滴內(nèi)部產(chǎn)生，以確定重要參數(shù)，例如最佳薄膜厚度或用于電子顯微鏡的激光脈沖的有利強(qiáng)度。

本文來源：Leonhard Treiber et al, Observation of laser-assisted electron scattering in superfluid helium, Nature Communications (2021). DOI: 10.1038/s41467-021-24479-w